Hyperfine interactions in lanthanide-organic complexes for quantum information processing

This thesis treats hyperfine interactions in lanthanide-organic complexes not as a spectral complication but as a resource for quantum information processing. Coupling ab initio electronic-structure calculations to effective Hamiltonians, it establishes when the hyperfine levels of a lanthanide ion become individually addressable — electrically, through odd ligand-field terms that unlock the parity-forbidden coupling — and derives a quantitative criterion for when a noisy d-level qudit outperforms an equivalent register of qubits. These tools converge on realistic pulse-level control of nuclear-spin qudits in molecular magnets such as TbPc₂. Cette thèse traite les interactions hyperfines dans les complexes de lanthanides organiques non comme une complication spectrale mais comme une ressource pour le traitement de l'information quantique. En couplant calculs de structure électronique ab initio et hamiltoniens effectifs, elle établit quand les niveaux hyperfins d'un ion lanthanide deviennent adressables individuellement — électriquement, via les termes impairs du champ de ligands qui lèvent l'interdiction de parité — et dérive un critère quantitatif d'avantage d'un qudit bruité à d niveaux sur un registre de qubits équivalent. Ces outils convergent vers le contrôle réaliste, au niveau des impulsions, de qudits de spin nucléaire dans des aimants moléculaires comme TbPc₂. 이 학위논문은 란타넘족 유기 착물의 초미세 상호작용을 스펙트럼의 골칫거리가 아니라 양자정보 처리의 자원으로 다룹니다. 제일원리 전자구조 계산과 유효 해밀토니안을 결합하여, 란타넘족 이온의 초미세 준위가 언제 개별적으로 조작 가능해지는지 — 반전성 금지 결합을 풀어 주는 리간드 장의 홀수 항을 통한 전기적 조작 — 를 규명하고, 잡음이 있는 d준위 큐디트가 동등한 큐비트 레지스터를 능가하는 정량적 기준을 도출합니다. 이러한 도구들은 TbPc₂와 같은 분자 자석에서 핵스핀 큐디트의 현실적인 펄스 수준 제어로 수렴합니다. Diese Dissertation behandelt Hyperfein-Wechselwirkungen in organischen Lanthanoid-Komplexen nicht als spektrale Komplikation, sondern als Ressource für die Quanteninformationsverarbeitung. Durch die Kopplung von Ab-initio-Elektronenstrukturrechnungen an effektive Hamiltonians wird bestimmt, wann die Hyperfeinniveaus eines Lanthanoid-Ions einzeln adressierbar werden — elektrisch, über ungerade Ligandenfeld-Terme, die die paritätsverbotene Kopplung freischalten — und ein quantitatives Kriterium abgeleitet, wann ein verrauschtes d-Niveau-Qudit ein äquivalentes Qubit-Register übertrifft. Diese Werkzeuge münden in realistische Pulskontrolle von Kernspin-Qudits in molekularen Magneten wie TbPc₂.